Князь, действительный тайный советник (с 9.04.1900), обер-гофмейстер (с 1910). Сын генерала от инфантерии Павла Александровича Урусова (1807-1886) от брака с графиней Александрой Сергеевной Уваровой (1814-1865), племянник А.М. Горчакова, двоюродный брат М.А. Горчакова. Родился в Варшаве. Окончил Пажеский корпус. На службе в МИД с 25.07.1857. С 1859 младший секретарь миссии в Неаполе, с 1862 - в Риме. В 1860 пожалован в камер-юнкеры. С 1865 секретарь миссии в Турине. С того же года в канцелярии МИД: сначала 2-й секретарь, а с 1868 - 1-й секретарь. С 1872 - в должности гофмейстера. 13.10.1874 произведён в действительные статские советники. С 2.12.1880 посланник в Румынии, с 3.06.1886 - в Бельгии и с января 1891 по совместительству в Люксембурге. Участвовал в конференции о прекращении торговли неграми в Брюсселе, за что 4.07.1890 удостоен благодарности имп. Александра III. 5.04.1887 пожалован в гофмейстеры. С 19.11.1897 посол во Франции, с 1.11.1903 - в Италии, с 3.01.1905 - в Австро-Венгрии. В отставке с 1910.
За службу удостоен российских орденов, включая Св. Анны 3-й степ. (1865), Св. Станислава 2-й степ. (1867), Св. Владимира 3-й степ. (1877), Св. Станислава 1-й степ. (1881), Св. Анны 1-й степ. (8.04.1884), Св. Владимира 2-й степ. (21.04.1891), Белого Орла (14.05.1896) и Св. Александра Невского (17.04.1905), а также иностранных орденов Константиновского Св. Георгия кавалерского креста (Сицилия, 1860), Меджидие 3-й степ. (Османская империя, 1871), Льва и Солнца 2-й степ. со звездой (Персия, 1873), Ольденбургского дома командорского креста (Ольденбург, 1873), Короны 2-й степ. (Германия, 1874), Льва командорского креста (Португалия, 1890), Почётного легиона большого офицерского креста (Франция, 1890), Леопольда большого креста (Бельгия, 19.01.1898), Золотого Льва Нассауского Дома (Люксембург, 19.01.1898), Почётного легиона большого креста (Франция, 6.05.1899), Св. Маврикия и Лазаря большого креста (Италия, 9.06.1905). Имел также знак отличия за 50 лет беспорочной службы на Владимирской ленте (22.08.1909). После 1917 в эмиграции, первый председатель созданного в 1920 Общества служащих чинов МИД России. Скончался в Ницце, похоронен на русском Николаевском кладбище в районе Кокад.
Был женат (с 12.01.1876) на Прасковье Александровне Абаза (1852-1928), дочери министра финансов (1880-1881) А.А. Абазы (1821-1895), их дети - князь Александр Львович (1881-1962), штабс-ротмистр, участник русско-японской войны, атташе посольств в Австро-Венгрии и Италии (1910-1914); князь Павел Львович (1889-?), который был арестован чекистами и пропал без вести).
